近(jin)日，物理(li)學權(quan)威期刊《物理(li)評(ping)論(lun)快報》（Physical Review Letters）在線(xian)刊發了(le)山西大學激光(guang)光(guang)譜研究所肖(xiao)連團(tuan)教(jiao)(jiao)(jiao)(jiao)授(shou)團(tuan)隊題為《Coherent Interference Fringes of Two-Photon Photoluminescence in Individual Au Nanoparticles: The Critical Role of the Intermediate State》的研究論(lun)文(wen)。山西大學為論(lun)文(wen)唯一單(dan)位，2017級博士生李耀和楊勇剛教(jiao)(jiao)(jiao)(jiao)授(shou)為論(lun)文(wen)共(gong)同(tong)第一作者(zhe)，通(tong)訊作者(zhe)為秦成兵教(jiao)(jiao)(jiao)(jiao)授(shou)和肖(xiao)連團(tuan)教(jiao)(jiao)(jiao)(jiao)授(shou)，賈鎖堂教(jiao)(jiao)(jiao)(jiao)授(shou)和張國峰(feng)教(jiao)(jiao)(jiao)(jiao)授(shou)等共(gong)同(tong)參與了(le)研究工(gong)作。 

      金(jin)(jin)納米(mi)(mi)粒子(zi)(zi)(zi)因(yin)其特有的(de)非(fei)線(xian)性效(xiao)應(ying)(ying)、表面(mian)(mian)(mian)等(deng)離(li)子(zi)(zi)(zi)體(ti)共振效(xiao)應(ying)(ying)、光(guang)熱(re)效(xiao)應(ying)(ying)等(deng)，一直是(shi)物(wu)理(li)、化學(xue)、材料等(deng)學(xue)科的(de)研究熱(re)點，在(zai)光(guang)學(xue)傳感(gan)、能量(liang)俘獲(huo)、高分辨成(cheng)像(xiang)和光(guang)熱(re)治療等(deng)方面(mian)(mian)(mian)具有重要的(de)應(ying)(ying)用(yong)(yong)。由于金(jin)(jin)納米(mi)(mi)粒子(zi)(zi)(zi)量(liang)子(zi)(zi)(zi)產(chan)率(lv)低(10-6)，而(er)多光(guang)子(zi)(zi)(zi)熒光(guang)強度和高階非(fei)線(xian)性效(xiao)應(ying)(ying)嚴重依賴于激發光(guang)的(de)功率(lv)，大(da)功率(lv)激光(guang)的(de)使用(yong)(yong)一方面(mian)(mian)(mian)會因(yin)光(guang)熱(re)效(xiao)應(ying)(ying)破(po)壞金(jin)(jin)納米(mi)(mi)粒子(zi)(zi)(zi)本身(shen)的(de)結(jie)構，另一方面(mian)(mian)(mian)也會對納米(mi)(mi)系統(tong)或有機體(ti)(如細胞、組織)造成(cheng)不可修復的(de)損傷，從(cong)而(er)極(ji)大(da)地限制了金(jin)(jin)納米(mi)(mi)粒子(zi)(zi)(zi)在(zai)功能器件、生(sheng)物(wu)成(cheng)像(xiang)、癌癥治療等(deng)方面(mian)(mian)(mian)的(de)實際(ji)應(ying)(ying)用(yong)(yong)。 

圖(tu)1 金納米(mi)粒子在不同時(shi)間尺度下的(de)超快動(dong)力學行為。(a)線(xian)性坐標(biao)(biao)；(b)對數坐標(biao)(biao)。(c)兩束等功(gong)率飛秒脈(mo)沖激(ji)發下的(de)對稱干涉條(tiao)紋；(d)不等功(gong)率激(ji)發下的(de)非對稱干涉條(tiao)紋。傳統多(duo)光子激(ji)發效(xiao)果模(mo)擬：(e)  n =2，(f)  n =3.8。

 
       肖連團教授研究團隊針對金納米粒子應用發展存在的瓶頸問題，提出基于中間態物理參數可調的三能級理論模型提升超快雙脈沖激發金納米粒子的非線性干涉效應。實驗發展了相位和振幅精確可調的雙脈沖超快光場技術，用于精準地調控飛秒激光與金納米粒子相互作用，在將激發功率降低2個量級的情況下，實現了金納米粒子雙光子熒光的非線性干涉，相干相長時熒光強度比通常的雙光子光致發光方法提高100倍以上，相干相長與相干相消之比達到104。如圖1所示。 
       研究(jiu)工作同(tong)時表明，通過(guo)(guo)(guo)精(jing)確調控兩(liang)(liang)束飛(fei)(fei)秒激(ji)(ji)光(guang)的(de)延遲，可以精(jing)準地調控飛(fei)(fei)秒激(ji)(ji)光(guang)與金(jin)納米粒(li)子相互作用(yong)(yong)的(de)非(fei)(fei)線(xian)(xian)性系數。如 圖2所示(shi)，使用(yong)(yong)單束飛(fei)(fei)秒脈(mo)沖(chong)激(ji)(ji)發金(jin)納米粒(li)子時，其(qi)熒光(guang)表現(xian)出(chu)明顯(xian)的(de)雙(shuang)光(guang)子吸收過(guo)(guo)(guo)程(cheng)(cheng)，非(fei)(fei)線(xian)(xian)性系數為2；在(zai)采用(yong)(yong)雙(shuang)脈(mo)沖(chong)激(ji)(ji)發時，當僅改變其(qi)中一束飛(fei)(fei)秒激(ji)(ji)光(guang)功率(lv)時，金(jin)納米粒(li)子的(de)熒光(guang)隨兩(liang)(liang)束脈(mo)沖(chong)延遲的(de)增加呈現(xian)出(chu)從線(xian)(xian)性過(guo)(guo)(guo)程(cheng)(cheng)向雙(shuang)光(guang)子過(guo)(guo)(guo)程(cheng)(cheng)漸變的(de)奇異(yi)行(xing)為。在(zai)金(jin)納米粒(li)子的(de)實際應用(yong)(yong)中，線(xian)(xian)性過(guo)(guo)(guo)程(cheng)(cheng)更適用(yong)(yong)于(yu)精(jing)密測量(liang)與傳感(gan)，而(er)高(gao)階非(fei)(fei)線(xian)(xian)性過(guo)(guo)(guo)程(cheng)(cheng)對超分(fen)辨成像更有利(li)。 

圖2 (a)不同延(yan)遲(chi)下金納米(mi)粒(li)子(zi)(zi)熒光(guang)強度隨激發功率的(de)變(bian)化；(b)金納米(mi)粒(li)子(zi)(zi)多光(guang)子(zi)(zi)熒光(guang)的(de)非線性(xing)系數隨兩束脈(mo)沖(chong)相對延(yan)遲(chi)的(de)變(bian)化行為。

 
       近年來，肖連團教授研究團隊系統地研究了單分子、金納米粒子、量子點等體系的相干超快動力學過程，發展了量子相干調制增強單分子顯微成像的新原理與新技術，利用相位調制的激光脈沖對制備與操控相干疊加態，實現了極微弱量子相干信息的有效測量，系列工作發表在Nano Letters (2021, 21, 1477), The Journal of Physical Chemistry Letters (2019, 10, 223; 2849)等期刊，研究工作在量子精密測量、光學傳感和生物醫學等方面有重要的應用前景。 
 
      該工作得到了國家重點研發計劃、國家重大科學儀器研制項目、山西省重點基金等項目的資助。 
 
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